シリーズ中でも異色かつ人気の長編エピソード、通称“セイレーン編”を描く本作。ある島で熱烈な歓迎を受けるちいかわたちは、限定グルメを堪能したり、観光を楽しんだり。そんな矢先、島に招かれた本当の理由を知ることに。
それは、島民を襲うセイレーンの討伐。島民たちにさすまたを渡され、困惑するちいかわ、島を守ろうと意気込むハチワレ、セイレーンと人魚に“びんよよ”で立ち向かううさぎ、さらにはカレーを食べている謎のキャラクター・島二郎も登場。またオープニングテーマが、ナガノ作詞・ハチワレ（CV：田中誠人）歌唱の新曲「くつずれ」に決定。そして、原作漫画でちいかわたちが島へ訪れた際に、その歌詞が印象的に描かれていた「島のうた」が、初めて音楽として登場し、映像を彩っている。
加えて、ちいかわが森の奥で見つけた店「島二郎」の店主・島二郎と、歌が得意で島民たちを襲っているセイレーンの声を、最上嗣生、鈴木みのりがそれぞれ担当することも決定。
最上は「僕自身もそうですが、僕のまわりもみんなちいかわが大好きだったので、そんな中でしかもあの『島二郎』で参加させていただけるなんて、とても嬉しい気持ち…ですがまだどこか信じられないという心がふたつある～状態です。この『映画ちいかわ』は、ちいかわとは別のキャラの目線で見てみるとまたちょっと違った見え方がしたり、深く考えさせられるところがあったりと、ナガノ先生感マシマシな僕もとても大好きなお話です。ぜひ皆様にはこの映画を隅から隅まで楽しんでいただければと思います。楽しみに待っててくれよ…な!!」とコメント。
鈴木は「セイレーン役に決まった時は、大声で『イヤッハーー！』と叫びたいくらいに、嬉しかったです！あの『ちいかわ』のオーディションを受けられるだけで光栄だったのですが、セイレーンには、私がずっと挑戦してみたいと思っていた魅力がぎゅっと詰まっていて、この出会いに勝手に運命を感じていました。皆様が待ち望んでいた『セイレーン編』の映画化、そしてセイレーンの登場…！その期待に応えられるよう、精一杯セイレーンを演じ、歌いました。今年の夏は、ちいかわの夏になること間違いなしです！」と語った。
『映画ちいかわ 人魚の島のひみつ』は7月24日（金）より公開。
